Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
瀬川 智臣; 川口 浩一; 石井 克典; 鈴木 政浩; 深澤 智典*; 福井 国博*
粉体工学会誌, 57(9), p.485 - 494, 2020/09
使用済燃料の再処理工程において、硝酸ウラニル・硝酸プルトニウム混合溶液をマイクロ波加熱脱硝法により混合酸化物粉末に転換している。ラボスケールの基礎実験において研究開発された知見に基づき、工学規模への適用性の評価や金属硝酸塩水溶液の様々なマイクロ波加熱脱硝特性データを取得するため、硝酸セリウム,硝酸コバルト,硝酸銅水溶液を用いてマイクロ波加熱特性及び金属酸化物粉末特性の研究を行った。脱硝反応の進行速度は位置により差がみられ、周縁部の方が中心部に比べて脱硝反応が速く進行した。硝酸セリウム水溶液ではポーラスな硬い乾固体、硝酸コバルト水溶液では発泡乾固体、硝酸銅水溶液では粉末状生成物が得られることが分かった。生成物の脱硝率及び平均粒子径は、硝酸セリウム水溶液,硝酸コバルト水溶液,硝酸銅水溶液の順に大きくなることを確認した。数値シミュレーションにより、金属硝酸塩水溶液の底面周縁部はマイクロ波により加熱されやすく、脱硝反応が周縁部から開始する実験結果と一致することを明らかにした。
瀬川 智臣; 川口 浩一; 加藤 良幸; 石井 克典; 鈴木 政浩; 藤田 峻也*; 小林 昌平*; 阿部 豊*; 金子 暁子*; 湯淺 朋久*
Proceedings of 2019 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2019) (Internet), 9 Pages, 2019/05
硝酸ウラニル・硝酸プルトニウム混合溶液から混合酸化物への転換において、マイクロ波加熱脱硝法が利用されている。マイクロ波加熱の効率性及び均質なUO
粉末を製造するための加熱均一性の向上を目的とし、塩化カリウム寒天及び硝酸ウラニル溶液のマイクロ波加熱試験、並びに数値シミュレーションによる解析を実施した。硝酸ウラニル溶液の誘電損失に調整した塩化カリウム寒天を用いたマイクロ波加熱試験により、マイクロ波加熱脱硝に最適なサポートテーブル高さは50mmとなることを確認した。また、断熱材を用いた硝酸ウラニル溶液のマイクロ波加熱試験により、脱硝時間の短縮によるエネルギー利用効率の向上及び脱硝体の剥離性が改善による収率の向上を確認した。さらに複数のサンプリング位置において採取したUOについて、いずれも粉末特性が改善し高密度のペレットが作製可能となることが明らかになった。断熱材を設置することで硝酸ウラニル溶液のマイクロ波加熱の均一性が向上することが数値シミュレーションにより示された。
藤田 峻也*; 阿部 豊*; 金子 暁子*; 湯浅 朋久*; 瀬川 智臣; 山田 美一; 加藤 良幸; 石井 克典
Proceedings of 26th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-26) (Internet), 8 Pages, 2018/07
使用済燃料を再処理する工程において、マイクロ波加熱脱硝法により、硝酸ウラニル・硝酸プルトニウム混合溶液から酸化ウラン・酸化プルトニウム混合酸化物粉末を製造している。将来に向けた量産規模の脱硝技術開発において、マイクロ波加熱時の沸騰中の突沸及び噴きこぼれを防止するため、十分に運転条件を把握することが求められる。本研究においては、高誘電損失の硝酸ウラニル水溶液の模擬物質として塩化カリウム水溶液において、KCl濃度の増加に伴う誘電損失の増加に伴い、溶液表面でマイクロ波が損失することを実験及び電磁場解析により確認し、加熱状態の変化が突沸の発生に影響を及ぼすことを明らかにした。
瀬川 智臣; 深澤 智典*; Huang, A.-N.*; 山田 美一; 鈴木 政浩; 福井 国博*
Chemical Engineering Science, 153, p.108 - 116, 2016/10
被引用回数：7 パーセンタイル：26.31(Engineering, Chemical)使用済み燃料の再処理工程において、マイクロ波加熱直接脱硝法による硝酸ウラニル・硝酸プルトニウム混合溶液から混合酸化物粉末(MOX原料粉末)への転換が行われている。金属硝酸塩水溶液の脱硝により生成される酸化物粉末の形態に対する加熱法の影響を明らかにするため、脱硝によりCu(NO)
・3HO水溶液から生成された酸化銅粉末の形態に対する加熱法の影響について研究を行った。得られた粉末の中位径は加熱法に関らず、加熱速度が増加するにつれて減少することが明らかとなった。マイクロ波加熱法は顕著に粒子径が減少し、粒子の形状及び表面の不規則性が増大した。一方、マイクロ波と電気ヒータのハイブリッド加熱法では、最も表面が滑らかで球形の粒子が得られた。また、ハイブリッド加熱法では、マイクロ波加熱よりもシャープな粒子径分布を得られることが明らかとなった。数値シミュレーションにより、ハイブリッド加熱法では、より低いマイクロ波出力で全体を均一に加熱できることが明らかとなった。さらに、加熱法に起因する粉末の形態特性に対し、シミュレーションによるバルクの温度分布とマイクロ波照射により誘起されるCuO粒子で局所的に発生するホットスポットの相違に基づく考察を行った。
瀬川 智臣; 川口 浩一; 石井 克典; 鈴木 政浩; 有満 直樹*; 吉田 英人*; 福井 国博*
Advanced Powder Technology, 26(3), p.983 - 990, 2015/05
被引用回数：8 パーセンタイル：27.64(Engineering, Chemical)使用済み燃料の再処理工程において、マイクロ波加熱直接脱硝法による硝酸ウラニル・硝酸プルトニウム混合溶液から混合酸化物粉末(MOX原料粉末)への転換が行われている。マイクロ波加熱法に対する酸化物添加法と断熱材の効果を明らかにするため、マイクロ波加熱法による硝酸ニッケル六水和物(Ni(NO)・6HO)の水溶液の脱硝について研究を行った。Ni(NO)・6HO水溶液はマイクロ波吸収性が低く、マイクロ波照射により300
C以上に昇温することができず、脱硝生成物(NiO)の最終生成物をこれまで得ることができなかった。そのため、コンタミネーションを伴わない新たなNiOの合成法として、マイクロ波アクセプターとしてNiO粉末を添加する手法を開発した。さらに、反応容器周辺に断熱材を設置することにより試料温度の均一性が向上し、NiOへの脱硝率を大幅に改善することができた。数値シミュレーションにおいて断熱材を設置した場合の電界分布は顕著に変化し、温度分布の不均一性が低下することが明らかとなった。シミュレーションによる温度分布を基に算出したNiOへの脱硝率は、実験結果と概ね一致する傾向にあることを確認した。
八巻 辰徳*; 阿部 豊*; 金子 暁子*; 瀬川 智臣; 川口 浩一; 山田 美一
Proceedings of the 22nd International Conference on Nuclear Engineering 2014 (ICONE-22), Vol.2A, p.V02AT09A011_1 - V02AT09A011_10, 2014/07
核燃料サイクルにおける転換工程では、マイクロ波加熱直接脱硝法により使用済み燃料の硝酸プルトニウム・硝酸ウラニル混合溶液をMOX粉末に転換している。従来の平皿容器に比べて高速・大容量が期待された円筒容器では、マイクロ波加熱時に突沸による吹き零れ現象が発生し、装置設計の最適化や運転条件の安全性が求められることから、マイクロ波加熱時の突沸及び噴き零れのメカニズム解明を行った。水のマイクロ波加熱試験結果により、突沸の条件と蒸発により放出されるエネルギーと吸収電力量の関係を明らかにした。また、硝酸プルトニウム・硝酸ウラニル混合溶液の模擬溶液としてKCl水溶液及びKCl寒天を用いたマイクロ波加熱試験により、KClの濃度が増加するに従い、外表面が加熱され、流動構造が変化することがわかった。
福井 国博*; 井川 友介*; 有満 直樹*; 鈴木 政浩; 瀬川 智臣; 藤井 寛一*; 山本 徹也*; 吉田 英人*
Chemical Engineering Journal, 211-212, p.1 - 8, 2012/11
被引用回数：13 パーセンタイル：41.01(Engineering, Environmental)核燃料サイクルにおいて使用済み核燃料を硝酸で溶解し、マイクロ波加熱脱硝法により混合酸化物(MOX)原料粉末に転換している。マイクロ波加熱脱硝特性の異なる複数の硝酸金属溶液からの金属酸化物粉末の生成プロセスについて明らかにするために、硝酸ニッケル水溶液と硝酸銅水溶液を用いたマイクロ波加熱脱硝特性の研究及び数値シミュレーションによる温度分布の解析を行った。マイクロ波加熱脱硝法により、硝酸銅水溶液から酸化銅を容易に得ることができる一方、硝酸ニッケル水溶液は270C以上に加熱することができなかった。マイクロ波加熱による脱硝反応過程は、外部加熱によるものと同じ過程をとることが確認でき、マイクロ波加熱により脱硝を行う上では、中間生成物と酸化物のマイクロ波吸収性だけでなく、中間生成物から酸化物に転換する温度が重要であることが示された。また、シミュレーションにより、反応容器内において中心部で最高温度となる半径方向に不均一な温度分布を形成することが明らかとなり、中心部から酸化物の生成が進行すると考えられる。
小嶋 拓治
放射線, 29(2), p.77 - 85, 2003/04
微細フィルタや活性炭による除去,高温下の触媒を用いた分解などの従来技術では困難である、排煙や廃水に極微量含まれる環境汚染物質の浄化には、放射線を利用した環境保全技術が有用である。ここでは、石炭燃焼火力発電所排煙からのNO
やSO
の除去(脱硝脱硫),焼却炉からの排出ガス中のダイオキシンの分解,換気ガス中の有害揮発性有機化合物,農業廃棄物の再利用などへの放射線の応用の例を紹介する。
森田 泰治; 山口 五十夫; 藤原 武; 溝口 研一*; 久保田 益充*
JAERI-Research 2000-024, 55 Pages, 2000/06
JAERI-Research-2000-024.pdf:2.24MB
現在開発中の4群群分離プロセスについて、NUCEFのプロセスセル内に設置した群分離試験装置により、模擬高レベル廃液を用いたコールド試験、及び少量の実高レベル廃液とTcを添加した模擬廃液を用いたセミホット試験を実施した。前処理工程、抽出工程、硝酸沈殿工程、活性炭吸着工程及び無機イオン交換体吸着工程の各工程を一連の操作で試験し、Am,Tcを含め各元素はほぼ想定どおり分離されることを確認した。例えば、抽出工程においてAmは、99.99%以上が抽出され、99.92%が抽出溶媒より逆抽出された。脱硝沈殿工程では、Tc沈殿率として96.6%が得られた。以上の試験により、群分離試験装置の元素分離性能を確認することができた。また、実高レベル廃液による群分離試験の結果と比較するためのデータを取得することができる。
田中 泉; 吉元 勝起; 神 晃太*; 木村 光希*; 岩佐 和宏*; 大森 二美男*; 吉田 秀明*
JNC TN8440 2000-013, 179 Pages, 2000/04
JNC-TN8440-2000-013.pdf:10.31MB
プルトニウム転換技術開発施設は、昭和58年にプルトニウム試験を開始して以来約13年間運転を継続し、約12tのプルトニウム・ウラン混合酸化物粉末の製造を実施してきた。プルトニウム転換技術開発施設は、設備の経年劣化による設備更新を実施し、平成5
6年にかけて第1回設備更新として焙焼還元炉及び廃液蒸発缶等の更新を実施し、平成1011年にかけて第2回設備更新として脱硝加熱器、混合機、換排気設備等の更新を実施した。撤去設備の細断は、第2回目の更新工事において撤去したフィルターケイシング、分析グローブボックス等を細断し放射性廃棄物として処置したものである。またすでに処置された不燃性固体廃棄物のうち、プルトニウム含有率の高い大型廃棄物についても開梱を実施し、粉末等の回収を行った。本報告書は、細断工事の実施結果について工事方法、被ばく実績及び本細断で得られた知見(セル・グローブボックス系フィルターへの核物質の移行量の推定について、放射性物質の再浮遊係数測定結果)をまとめたものである。
白井 更知; 中島 正義; 高谷 暁和; 白水 秀知; 須藤 俊幸; 林 晋一郎; 由川 幸次
JNC TN8410 2000-006, 116 Pages, 2000/04
JNC-TN8410-2000-006.pdf:2.77MB
東海再処理施設の主要な機器のうち、形状に係る核的制限値を有し、かつ溶液を取り扱う機器について、再処理施設安全審査指針「指針10単一ユニットの臨界安全」の核的制限値設定の考え方を参考に、核的制限値の見直しを行った。本報告は、核的制限値の見直しに伴い、各機器の単一ユニットの臨界安全性について評価を行ったものである。また、単一ユニットが複数存在するセル、室についての複数ユニットの臨界安全性についても評価を行った。溶解施設、分離施設、精製施設、脱硝施設、製品貯蔵施設、プルトニウム転換技術開発施設及び濃縮ウラン溶解槽の遠隔補修技術開発施設の機器のうち、形状に係る核的制限値を有し、かつ溶液を取り扱う機器を対象に評価を行った結果、単一ユニット、複数ユニットとして十分臨界安全であることを確認した。
森田 泰治; 山口 五十夫; 藤原 武; 小泉 治徳*; 久保田 益充
Proc. of the Int. Conf. on Future Nuclear Systems (GLOBAL'99)(CD-ROM), 8 Pages, 1999/00
NUCEFに設置した群分離試験施設において、4群群分離プロセスの第1回実高レベル廃液試験を実施した。使用した実廃液は、ピューレックスプロセス共除染工程からのラフィーネート約2l(370GBq)である。本論文では、この実廃液試験の結果とともに、以前に同じ施設で実施した模擬廃液によるコールド試験及びトレーサーを添加した模擬廃液によるセミホット試験の結果との比較について述べる。実廃液試験において、Amの99.99%以上がDIDPA溶媒により抽出分離され、また、99.9%以上が4M硝酸により溶媒から逆抽出された。このAmの挙動は、セミホット試験での挙動と差がなく、DIDPA抽出工程の有効性が実証された。
森田 泰治; 溝口 研一*; 山口 五十夫; 藤原 武; 久保田 益充
JAERI-Research 98-046, 18 Pages, 1998/08
JAERI-Research-98-046.pdf:1.01MB
4群群分離プロセスにおけるTcの分離挙動について、これまで各工程個別に行ってきた研究の結果を、マクロ量のTcを加えた模擬高レベル廃液を用いてフラスコスケールの小規模実験により、プロセス全体を通して総合的に確認する試験を実施した。試験の結果は、これまでの各工程個別試験の結果によく一致した。例えば、Tc-白金族元素分離のための脱硝沈殿工程の試験では、マクロ量のTcに対してもTcの沈殿率として98.2%が得られ、また、この沈殿からのHOによるTc溶出試験では、1回の操作で84.6%の溶出率が得られた。本総合試験の成果をもとに、群分離プロセスからのTc製品の組成を推定し、混入元素の種類とその程度についても明らかにした。
徳永 興公
原子力システムニュース, 9(1), 6 Pages, 1998/06
電子ビーム排煙処理について、脱硫・脱硝反応プロセス、除去特性、排煙処理の基本プロセス、他の方法と比較したときの経済性等の特徴について述べるとともに、基礎的研究、工学的研究開発のこれまでの経緯についてまとめた。さらに、上記基礎的研究・パイロット試験等の工学的検討をふまえて現在進展している実用規模プラントによる実証試験の現状について最新の状況をまとめた。
徳永 興公
Environmental Applications of Ionizing Radiation, p.99 - 112, 1998/00
電子ビーム排煙処理法は、石炭燃焼排煙の処理を対象として既に実規模プラント建設の段階にまで実用化研究が進展している。原研は民間会社と共同で平成3年から6年にわたって石炭燃焼排煙を処理対象とした電子ビーム排煙処理法のパイロット規模での試験を実施した。この試験によって、電子ビーム法は既に実用化されている他の方式の方法と遜色ない性能を有する、より単純なプロセス構成の乾式法であることを実証することができた。本論文においては、電子ビーム排煙処理法のプロセス、反応機構、特徴について述べるとともに、これまでに我国で実施された電子ビームによる石炭燃焼排煙、都市ごみ燃焼排煙、自動車道路トンネル換気ガスの処理のためのパイロット試験の概略と試験で得られる結果について述べる。
徳永 興公
光および活性化学種の反応工学;化学工学シンポジウムシリーズ62, p.21 - 27, 1998/00
電子ビーム排煙処理においては、電子ビーム照射によってイオン化した窒素、酸素、水、炭酸ガス分子は電子等と中和反応を引き起す。この中和反応の過程で生成するラジカルによって硫黄酸化物、窒素酸化物は硫酸、硝酸に酸化され、更にこれらの酸は予め添加したアンモニアと反応して粉末状の硫安、硝安に転換する。このような反応プロセスを利用した電子ビーム排煙処理法の実用化研究は進展し、商業プラント建設の一歩手前の段階である実用規模装置運転による実証の段階にある。すなわち、中国では実用規模の実証装置が既に連続運転中であり、また、わが国やポーランドにおいて実証試験が建設中である。
南波 秀樹; 橋本 昭司; 徳永 興公; 鈴木 良治*
Radiation Physics and Chemistry, 53(6), p.673 - 681, 1998/00
被引用回数：11 パーセンタイル：66.39(Chemistry, Physical)SO(4,800ppm)、NO(320ppm)、HO(22%)を含む模擬リグナイト燃焼排煙からのSO、NO
除去を調べるための実験を行った。10.3kGy照射、リークアンモニア無しの条件でのSOとNOの除去効率は、それぞれ、70Cで97%と88%、80Cで74%と85%に達した。SOとNOの除去効率は、同一処理条件では、800ppmのSOと225ppmのNOならびに7.5%の水を含む石炭燃焼排煙よりも高かった。この高い除去効率は、主として、HOとOHラジカルによってNOをNOに、SOをSOに酸化する効果的なラジカル反応に起因するものと思われる。NラジカルとNHラジカルによるNOのNならびにNOへの還元反応もまたリグナイト燃焼排煙中の除去反応を促進する。副生物は若干のHSO
を含む(NH)SOとNHNOの混合物であった。
徳永 興公
Sci. Technol. Jpn., 16(64), p.47 - 50, 1998/00
我国で開発された電子ビームによる排煙処理技術について、反応機構・プロセスを解説するとともに、本技術の実用化を目指した動向について述べる。実用化に向けては、我国の中部電力(株)が22万KW重油火力発電ボイラーからの排煙62万m
/hrを処理する実規模プラント建設に来年1月に着手し、1999年10月からの実証試験開始を目指す計画を発表した。また、中国においては、30万Nm/hr量の排煙(石炭火力発電ボイラーからの排煙)を処理するプラントが成都市にすでに完成、運転を開始している。さらに、ポーランドにおいても、中国のプラントと同じ規模のプラントの建設が進められている。
溝口 研一*; 山口 五十夫; 森田 泰治; 藤原 武; 久保田 益充
JAERI-Research 97-071, 27 Pages, 1997/10
JAERI-Research-97-071.pdf:0.89MB
4群群分離プロセスにおけるTc-白金族元素分離工程の最適化を目的として、DIDPA抽出ラフィネートを模擬した液(模擬ラフィネート)に対して元素濃度、硝酸濃度、脱硝時の加熱方法などを変えて脱硝を行い、脱硝後の液の酸濃度及び元素の沈殿率などを調べた。模擬ラフィネートを非常に強く加熱して脱硝した場合、模擬ラフィネートを脱硝前に濃縮することが、白金族元素を効率的に沈殿として分離する上で重要であることがわかった。模擬ラフィネートに対して濃縮せずに脱硝を行う場合は、昇温速度があるしきい値以下で、かつ昇温後の液温が95C以上になるような条件で加熱すれば、白金族元素を沈殿分離できることがわかった。また、模擬ラフィネートの脱硝反応の進行について確認した。
森田 泰治; 山口 五十夫; 藤原 武; 溝口 研一*; 久保田 益充
JAERI-Research 97-046, 35 Pages, 1997/07
JAERI-Research-97-046.pdf:1.3MB
模擬高レベル廃液を用いた実験により、群分離プロセスの脱硝操作を主体とする前処理工程においてコロイドが生成することを見出し、その生成防止及び生成した際の除去法について検討した。コロイドはZrを主体とするものであり、前処理工程において生成を防止する或いは前処理後液中より除去するいずれの場合にあっても、Zrと沈殿物を作る試薬の添加が有効であることがわかった。硝酸濃度が0.5Mとなった前処理後液からのコロイド除去では、パラモリブデン酸アンモニウムを添加後加熱するという方法が最も優れていると結論した。
